材料学院张天然/刘向峰研究团队通过构筑内建电场稳定金属锂与硫化物电解质界面
硫化物固态电解质具有高离子电导率和良好的机械加工性能，是构筑高能量密度全固态锂电池的重要电解质体系。然而，金属锂与硫化物电解质之间存在严重的界面不稳定性，电子由金属锂向电解质持续转移会诱发电解质还原分解，并进一步引起界面阻抗增加和锂枝晶生长，严重制约全固态锂金属电池的循环寿命。如何在保持快速Li+输运的同时有效抑制跨界面电子传递，是实现稳定锂/硫化物固态电解质界面的关键科学问题。
近日，中国科学院大学材料科学与光电技术学院张天然/刘向峰团队设计了一种由Li2S、LixIn和少量LiInS2组成的Li-In-S复合锂箔。利用Li2S与LixIn之间的功函数差异，在Li2S/LixIn异质界面构筑内建电场（built-in electric field，BIEF）。基于内建电场诱导电子在异质界面局域富集，限制电子进一步向Li6PS5Cl电解质迁移，从而抑制界面副反应；同时促进Li+在异质界面的吸附和扩散，实现更加均匀的锂沉积。
得益于上述界面调控机制，Li-In-S|LPSC|Li-In-S对称电池在10 MPa堆叠压力下实现了4 mA cm-2的临界电流密度，并可在1 mA cm-2下稳定循环超过2000 h。进一步组装的Li-In-S|LPSC|LCO全固态电池在1 C下循环2000圈后容量保持率达到93%；Li-In-S|LPSC|NCM811电池在1 C下循环1000圈后容量保持率达到87.7%，并表现出4 C的倍率性能。
该研究从传统的界面组分调控进一步拓展到界面电子传输调控，揭示了复合锂负极中异质界面内建电场效应，为解决硫化物全固态电池中长期存在的锂金属/固态电解质界面稳定性问题提供了新的设计思路。
相关成果以“Li-In-S composite foil with built-in electric fields to stabilize Li/Li6PS5Cl interface for long-life all-solid-state batteries”为题发表于《Nature Communications》。博士生柳冲（现为宁波东方理工大学博士后）为该工作的第一作者，中国科学院大学材料科学与光电技术学院张天然教授和刘向峰教授为通讯作者。上述工作得到国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项、科研仪器研制项目以及中国博士后科学基金等项目资助。
图1. （a）Li-In-S复合锂箔的晶格重构示意图；（b）Li-In-S复合锂箔的实物图；（c）Li-In-S|LPSC|LCO全固态电池的循环性能；（d-e）Li/LPSC和Li-In-S/LPSC界面在AIMD计算后的结构示意图；（f-g）Li/LPSC和Li-In-S/LPSC界面处Li-S键的RDF演化；（h-i）Li/LPSC和Li-In-S/LPSC界面电荷转移示意图
